淄博市桓台县富中化工有限公司
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本文制备了系列颗粒和单元式Cr基催化剂,研究了掺杂不同的过渡金属对催化剂催化氧化二氯乙烷活性和抗水性能的影响,结合XRD,XPS,HZ-TPR和TPD等技术,分析了铬基催化剂表面化学性质与其催化性能之间的关系,得出如下结论: (1)Cr基催化剂对二氯乙烷的催化活性高于Cu基和Mn基催化剂,二氯乙烷在Cr基催化剂上的的T}。仅需3150C左右,比本文制备的活性最好的Cu基和Mn基催化剂低100℃左右,其活性可与部分贵金属催化剂媲美。 (2)掺杂不同过渡金属对Cr基催化剂催化氧化二氯乙烷活性有一定的影响,掺杂Fe后催化剂活性几乎不变,掺杂Mn和Ce催化剂活性下降幅度也较小,而掺杂Cu后催化剂活性降低较为明显。这是因为CrOX/A120:和Cr4FeOX/A120:催化剂表面C:主要以Cr3十的价态存在,而Cr4CuOX/A120:催化剂表面C:主要以Cr6十的价态存在,Cr3十在催化剂表面得失电子的效率更高,具有更好的氧化还原特性。 (3)水蒸汽对掺杂不同过渡金属的Cr基催化剂活性抑制作用不同,在相对湿度为90%的工况条件下,水蒸汽对掺杂Fe的Cr基催化剂活性具有明显负面作用,活性下降约20%;而对掺杂Mn和Ce的C:基催化剂活性的抑制作用较小,活性下降小于8%,表明掺杂Mn和Ce的C:基催化剂具有良好的抗湿性能。 (4)载体预处理方法对单元式催化剂活性和抗水性有影响:载体经过1#试剂预处理的催化剂对二氯乙烷的Tao温度为3470C左右,在高湿度条件下催化剂的活性仅下降2.5左右,具有优良的抗湿性能;载体经过2#和3#试剂预处理的催化剂对二氯乙烷的Tao温度为3400C左右,虽然比载体经1#试剂预处理的催化剂的活性略高,但其在高湿度工况下,催化活性下降幅度高达10%左右,抗水蒸汽影响性能较差。 (5)茧青石载体表面增加A120:作为第二涂层后,可有效提高了单元式催化剂载体的表面积,进而增加有效活性位。适量掺杂Ce能提高锰饰催化剂的活性和抗水性能,其中Cr4MnCeo.60X/A1203/Cord催化剂活性最高,其T}。值达340.80C,在90%高湿度工况下,催化剂活性仅下降2,38%,显示优良的抗湿性,具有良好的工业应用前景。 (6)使用一次后久置一个月的Cr4MnCeo.60X/A1203/Cord单元式催化剂仍能保持较高的催化活性,且在高湿度工况下,催化剂活性下降幅度很小,具有良好的工业应用前景。www.anhuanchem.com