| 基于此,我们提出一种基于一体化气凝胶的优化策略。首先采用一步合成法制备了含N的三维聚毗咯(PPy)水凝胶,再恒温干燥形成PPy气凝胶,最后通过高温热处理法构筑一体化Fe/N/C一二(xmg为二茂铁热解后二氯乙烷催化剂的实际质量增量)二氯乙烷催化剂。另外,采用X射线光电子能谱((XPS),透射电子显微镜(TEM),X射线衍射(XRD)等方法系统表征了二氯乙烷催化剂的化学组成及微观结构,通过旋转圆盘电极(RDE)技术探究了由不同含量二茂铁前驱体制备的二氯乙烷催化剂的ORR性能及稳定性,为一体化非贵金属催化层的制备及应用提供了新的研究方法和路径。最后通过高温热处理法制备Fe/N/C-x二氯乙烷催化剂:将FcPPy置于管式炉中,在氢气气氛下以5℃min的升温速率升至800℃并恒温2h,以完成碳化及Fe/N/C活性位点的构筑,最终获得Fe/N/C-x二氯乙烷催化剂。热重分析表明,二茂铁在高温处理过程中发生部分升华及热分解,导致二氯乙烷催化剂的质量增量与初始二茂铁质量呈非线性关系:当初始二茂铁质量分别为20,100,200和1000mg时,二氯乙烷催化剂的质量增量分别为3,8,12和20mg,基于此,定义x=3,8,12和20,以量化Fe/N/C-x活性位点的负载密度。透射电子显微镜(TEM)与高分辨TEM(HRTEM)图采用配备GatanGIF963能量过滤器的JEM-2100E场发射透射电镜测试得到,加速电位为200kV,测试前将样品超声分散于乙醇后滴涂在超薄碳膜铜网上,室温干燥后测试。元素组成及化学价态分析通过ESCALAB250XiX射线光电子能谱仪完成,测试条件:单色化A1Ka辐射源(hv=1486.6e码,以Cls合能(284.8e码进行内标校正。晶体结构分析在Rigaku/Max-3AX射线衍射仪上进行,采用CuKa辐射源林=0.15418nm),工作电位为40kV,工作电流为40mA,扫描范围28=100-800,扫描步长为0.020,扫描速率为4(0)"miri'0碳材料的缺陷密度及石墨化程度通过拉曼光谱仪(LabramHREvolution)测试得到。http://www.anhuanchem.com/ |