| 在众多的稀土材料中,Ce02表面反应性的电子机制由Ce4f轨道中的电子局域化控制,从根本上驱动了Ce3+和氧空位(Vo)的形成。Ce4f轨道可容纳1个电子并生成Ce3+物种,进而深刻影响Ce02的电子性质和反应性f8-91,因此在VOCs的催化氧化中具有较大的优势。除了Ce02固有的特陛之外,CeOz的形貌在VOCs的催化氧化过程中也具有重要影响。通过控制CeOz的形貌来调节本体氧空位的大小。研究发现,由于晶格氧物质具有更好的迁移率,因此相比Ce02-R和CeOz-C,具有更多本体氧空位的CeOz-S表现出更好的氧化还原能力,从而具有优异的甲苯催化活性和稳定性。采用水热法合成了不同形貌的CeOz二氯乙烷催化剂,研究了其对二氯甲烷(DCM)的催化氧化性能,发现纳米纺锤形的CeOz二氯乙烷催化剂可能暴露了晶面,表现了优异的整体催化氧化性能。由此可见,通过控制CeOz的形貌来调节其多种结构特性(氧空位浓度、活性晶面暴露、氧化还原能力等),从而提升材料的催化氧化性能,是行之有效的方法。但目前针对不同形貌的CeOz催化氧化二氯乙烷的研究鲜有报道。本文采用水溶剂热合成法,制备了不同形貌的CeOz,对比了纳米片状((Ce02-f)、多孔纳米棒状(Ce02-p)、纳米球状(Ce02-s)、纳米线状(Ce02-t)、纳米立方体状(CeOz-c)及纳米片球状(Ce02-g)材料催化氧化二氯乙烷(1,2-DCE)的性能。借XRD,Raman,SEM等表征手段,揭示了材料的结构与催化氧化1,2-DCE的性能之间的构效关系,结果可为设计和优化饰基二氯乙烷催化剂催化氧化CVOCs的相关研究提供参考。试剂:六水合硝酸饰[CeNOaW6H20]氢氧化钠(NaOH),六亚甲基四胺(C6HzN4),乙酸(CHaCOOH)聚乙烯毗咯烷酮[(C6FI9N0)小乙二醇(CzH60z)氯化饰七水合CeC137H20)氯化钠(NaCI)1,2一二氯乙烷(1,2-DCE),硫酸亚铁铰[(NH4)2Fe(S04)2"6H20]N,N一二甲基苯胺(CaH>>N)}均为分析纯)。氮气和标准空气(均为99.9%)。仪器:Sigma型扫描电子显微镜(SEM),MiniFlex600X型X射线衍射光谱(XRD),inVia型拉曼光谱分析(Raman),GC2022型气相色谱仪。http://www.anhuanchem.com |