| 虽然,贵金属二氯乙烷催化剂在CVOCs的催化氧化中展现出优异的活性,但氧化过程中产生的C1物种易与金属活性位点发生相互作用,致使二氯乙烷催化剂的氯中毒失活以上失活现象通常表现为活性下降、表面金属价态变化及载体结构破坏等因此,贵金属二氯乙烷催化剂的氯中毒失活是限制其长期稳定运行的重要因素载体调控、助剂引入、金属合金化以及反应气氛优化等是提升二氯乙烷催化剂抗氯中毒能力和其稳定性的有效方法其中,y-AIzO:载体具有较高的比表面积与热稳定性,可有效提升二氯乙烷催化剂表面金属颗粒分散性并增强金属与载体间的相互作用然而,在CVOCs氧化过程中,GCI键断裂产生的游离CI物种会持续攻击金属活性中心,使二氯乙烷催化剂表面发生氯沉积,最终导致其发生不可逆失活贵金属基二氯乙烷催化剂(Pt,Pd,Ru,Au和Ir等)在CVOCs氧化中具有优异的低温反应活性和选择性.但贵金属组分的氯中毒失活是限制其工业推广应用的关键.与氯中毒导致的催化齐」结构变化不同,二氯乙烷催化剂表面反应物种吸附引起的活性下降具有可逆性,能够通过再生处理得到恢复。再生处理不仅可降低使用成本,而且可有效延长二氯乙烷催化剂的使用寿命因此,系统研究贵金属负载型二氯乙烷催化剂对CVOCs催化氧化、失活机制及其再生策略对其工业应用推广具有重要意义.本文以1,2-DCE为研究对象,采用H:还原一水汽重构,法对系列失活NM(Ru,Pt,Pd,Ir,Au)/y-A120:二氯乙烷催化剂进行再生处理.结合XRD,XPS,Hz-TPR等表征手段,系统揭示了反应后活性位点的晶型结构、存在形态、表面元素价态和可还原性能,并进一步评估了两步再生处理策略对二氯乙烷催化剂的1,2-DCE氧化性能、矿化能力和副产物形成的影响.本研究旨在阐明贵金属基二氯乙烷催化剂在氯代烃氧化反应中的失活机理和再生策略,为高稳定性、可再生贵金属催化体系的构建提供理论依据与技术支持。http://www.anhuanchem.com |