| 在配备有石英管(直径lOmm)的连续流固定床反应器中,以1,2-二氯乙烷为目标污染物测试了所再生催化剂(Ru/y-AlzOs,Pt/y-AlzOs,Pd/y-AlzOs,Ir/y-AlzOs.Au/y-AlzOs)的氧化性能.具体步骤为:将O.15g催化剂(40-60目)固定到石英管中,所有气体流速均由质量流量计控制.整个测试过程中在1,2-二氯乙烷与空气混合气中进行.反应气总流量为100mlmiri,气体空15000mLgh-,1,2一二氯乙烷的反应浓度为1000ppm.待反应条件稳定后,对不同温度下催化剂上1,2-二氯乙烷的转化率(升温速率为50Cmiri,由K型热电偶控制)进行测定.每个测试温度采样前,需要等待20分钟,直到氧化反应达到稳定后,方可取样.1,2-二氯乙烷的浓度由配备电子捕获检测器((ECD)的在线气相色谱仪(GC-9890B;中国灵华)测定.1,2-二氯乙烷(X,2_二氯乙烷)转率、CO产率(COyield)和CO:产率(COzyield)的计算公式如下,其中[1,2-二氯乙烷];。和[1,2-二氯乙烷]0t,t分别表示入口和出口气体中的1,2-二氯乙烷浓度(ppm);LCO]0Ut和LCOz]0Ut分别表示出口处的CO和CO:浓度(ppm)新鲜催化剂的稳定性测试及失活处理新鲜NM扮-A120:催化剂的反应稳定性测试分别在其1,2-二氯乙烷转化率为90%(T9o),50%(Tso),5%Ts)的温度下进行如图所示,NM行-A120:催化剂的稳定性在不同温度区间表现出显著差异.在T9。条件下,所有催化剂均具有优异的高温稳定性:Ru行-A120:在96h内转化率稳定在90%左右;Pt行-A120:在30h内维持在90%;P曲A120:在最初20h内保持在90%,随后逐渐下降至70%;Ir/y-A120:在90h内始终稳定在90%;而Au/y-A120:在100h的长时间稳定性测试中可维持约90%的1,2-二氯乙烷转化率.由此可见,所制备的NM行-A120:催化剂在高温下均具有较强的反应稳定性.然而,在Ts。条件下,不同催化剂的稳定性具有显著差异.Pt/y-A120:上1,2-二氯乙烷的转化率在80h内可稳定保持在50%左右;Ru行-A120:催化剂上1,2一二氯乙烷的转化率在40h内稳定维持在50%.相比之下,Pd行-A120:在Sh内由42%快速失活至0%;Ir行-A120:则在Sh内由50%迅速降至。Au/y-A120:在lOh内迅速失活.与Pt行-A120:和Ru行-A120:相比,Pd行-A120s,Ir行-A120s,Au行-A120s在Ts。下的反应稳定性较差.在Ts下,Ru/y-A120s,Pt/y-A120s,Pd行-A120s,Ir行-A120:和Au行-A120:催化剂在氧化过程中均发生失活Ru行-A120:催化剂在24h内完全失活;Pt行-A120:在约21h后骤然失活;Pd行-A120s,Ir行-A120s,Au行-A120:催化剂的1,2-二氯乙烷的转化率在反应开始便迅速降至0.由此可得,在低温条件下,所制备的催化剂均存在严重的失活现象。http://www.anhuanchem.com |