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<1,2-二氯乙烷氧化过程中的副产物种类与分布>
    另外,本研究对再生催化剂上1,2-二氯乙烷氧化过程中的副产物种类与分布进行了探究.如图8所示,再生催化剂表面产生的副产物种类基本与新鲜催化剂一致,主要包括乙醛(C2H40)、二氯甲烷(CH2C12)、三氯甲烷(CHC13)、四氯化碳(CC14)、三氯乙烯(C2HC13), 1,1,2一三氯乙烷(1,1,2-C2H3CI3)和四氯乙烯(C2CI4).结合再生催化剂上1,2一二氯乙烷转化率和CD/CD:产率分析可知,Ru行-A1203-R催化剂上的总副产物产量有所减少.Pt行-A1203-R的总副产物产率基本与新鲜样品相当.然而,对于Au/y-A1203-R和Ir行-A1203-R催化剂,其三氯乙烯和四氯乙烯副产物显著增多.由此可得,H:还原一水汽重构两步再生策略可恢复Ru行-A120:和Pt行-A120:催化剂的氯物种迁移转化和1,2-二氯乙烷深度氧化能力,最终实现其催化性能复升至初始水平.但对于Au行-A120:和Ir/y-A120:的深度氧化能力的恢复效果不明显。
  本研究采用XRD, SEM, HZ-TPR和XPS等手段对失活NM行-A120:催化剂的结构与物化性质进行了深入表征,并探讨了其失活机理.结果显示,Ru行-A120s. Pt行-A120:与Au行-A120:的失活主要归因于氯物种与贵金属结合生成氯化物所导致的氯中毒;而Pd行-A120:与Ir行-A120:的失活不仅与氯中毒相关,还与贵金属价态变化及活性组分流失密切相关.采用H:还原一水汽重构两步再生策略可有效去除催化剂表面的沉积或结合的C1物种,使失活后催化剂的1,2-二氯乙烷氧化性能恢复至新鲜催化剂93%以上.对于Pd, Ir和Au而言,再生催化剂的深度氧化能力有所减弱,在反应过程中副产物生成量有所增加.但值得注意的是,H:还原一水汽重构两步再生法不仅可去除催化剂表面C1物种,而且在一定程度上促进了Ru和Pt活性组分的再分散,最终实现Ru行-A120:和Pt行-A120:催化剂性能的全面复升.因此,可得出结论,H:还原一水汽重构两步再生策略能有效恢复且延长贵金属基(Ru,  Pt, Pd, Ir和Au)催化剂的使用寿命,在一定程度上可提升贵金属基催化剂在工业上的应用推广。http://www.anhuanchem.com
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