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<二氯丙烷脱氢催化剂的积碳失活过程>
  

  尽管诸多研究关注R基二氯丙烷脱氢催化剂的积碳失活过程、催化剂上的结焦性质,也关注到通过催化剂的设计来降低催化剂积碳,但是对于丙烯对结焦过程的影响,特别是丙烯对二氯丙烷脱氢催化剂PtSnK/A1z03碳沉积行为的影响研究却很少。由于丙烯是结焦前驱体的过渡态,势必对于脱氢催化剂稳定性造成影响,因此有必要研究丙烯对Pt基二氯丙烷脱氢催化剂碳沉积行为的影响。论文基于前期的研究基础,探索了富丙烯条件下,催化剂积碳速率、稳定性的变化趋势,活性相与载体之间积碳迁移的平衡过程及催化剂上的碳沉积行为,重点探讨了丙烯浓度增加后对结焦化学的影响。PtSn/A1z03催化剂采用络合浸制法制备。实验所用氧化铝载体(德国SASOL公司),活性组分及助剂所用的氯铂酸、氯化亚锡、硝酸钾由有限公司提供,为分析纯。A1z0:载体在使用前需要680℃下焙烧4h。采用过饱和浸渍法制备,配置过量的HZPtC16和SnClz溶液后,加人载体氧化铝中,浸渍液过量搅拌3h后,分离、干燥,干燥后二氯丙烷样品通过过饱和浸渍法负载碱金属助剂K0Pt,Sn的负载量(质量分数)分别为0.4wt%,0.4wt%,碱金属K的负载量0.7wt%。
    热重分析(TG-DTG)在德国NETZSCH公司生产的STA449C-MS仪器上进行。将积碳后的催化剂在惰性气体中升温干燥一定的时间后,切换到空气气氛下控制升温速率进行升温,得到积碳的TG曲线,对其进行微分,得到DTG曲线。红外光谱(IR)和拉曼光谱(Raman)分析则在Renisha+inViaReflex仪器上获得。积碳催化剂的C,H分析则在TQ-3A型碳氢元素分析仪上进行。NH3-TPD实验在美国麦克公司生产的Micromeritics2910仪器上进行,以高纯氢气为载气,流速40mL/min。二氯丙烷样品程序升温至450℃预处理2h,降至120℃,向载气流中脉冲NH3,直至二氯丙烷样品吸附NH:至饱和。用载气吹扫二氯丙烷样品,直至基线平稳。以10℃/min的速率程序升温,起始脱附温度120℃,终止脱附温度为550℃,脱附的NH:用稀盐酸标准溶液吸收,再用标准NaOH溶液滴定吸氨后的盐酸,可测得催化剂酸量。X射线光电子能谱(XPS)测试在ThermoScientific进行,采用A1Ka靶(hv=1486.6eV),功率150W,灵敏度350kegs,分析室真空度10-8mbar(1ba:一105Pa)。检测器与二氯丙烷样品表面的角度为900,分析面积是700mX300m。www.anhuanchem.com

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