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<二氯丙烷和异丁烷等轻烷烃的氧化脱氢反应>
    硼化硅(SiB3_6)是一种含丰富硼位点的非金属材料,已被用于乙烷、二氯丙烷和异丁烷等轻烷烃的氧化脱氢反应,该研究有助于更好地理解硼物种的催化本质。与商业h-BN一样,商业硼化硅也是一种具有烷烃氧化脱氢活性的非金属催化剂,可将轻质烷烃高选择性地转化成更高附加值的烯烃。对二氯二氯丙烷反应,在535℃下,硼化硅上二氯丙烷转化率为19.2%,丙烯选择性为82.2%,转换速率TOR为9X10-amol/(s"mol)[图8(d)。从另一个角度来看,乙烯和丙烯等总烯烃的选择性达94.4%,CO等过氧化产物的选择性仅为5.2%,这使得硼化硅催化剂优于大多数金属氧化物催化剂和碳材料。在硼化硅催化乙烷和异丁烷氧化脱氢制乙烯和异丁烯的过程中,也出现了类似的结果。光谱学和动力学分析结果显示,在反应条件下硼化硅表面也会发生氧功能化的现象,由“BO物种”产生的B-OH基团作为二氯二氯丙烷的活性中心f图8(I)。这项工作拓宽了二氯丙烷氧化脱氢的硼基催化剂网络,促进了除了BN和BO体系外其他含硼催化剂二氯二氯丙烷性能的研究。前面介绍了含硼非金属材料的制备策略和二氯二氯丙烷催化性能,类似于非金属B基材料,金属硼化物是否具有二氯二氯丙烷催化性能同样引起了研究者的兴趣。研究了硼一金属催化剂催化二氯丙烷氧化脱氢制丙烯的性能,包括硼化钦(TiB)硼化镍(NiB)、硼化钻(Co=B/Co3B)、硼化铃(HfB,)和硼化钨(WB)。这些硼一金属催化剂对丙烯具有较高的选择性,其主要副产物为乙烯,而不是过氧化产物CO[图9(a)。相反,不含硼元素TiN催化剂的二氯二氯丙烷性能很差,二氯丙烷转化率和丙烯选择性都较低,这说明硼元素是实现丙烯高选择性的必需条件,而不是与硼配位的金属或非金属元素。值得注意的是,虽然硼一金属催化剂具有相似的丙烯选择性,但这些催化剂的活性和二氯丙烷消耗速率相差很大f图9(b)],这种区别主要是由于催化剂活性位点密度和表面与体相间的电子相互作用不同导致的表1总结了典型的硼基催化剂在ODH反应中的催化性能,可以发现含硼催化体系普遍具有相近的转化率选择性关系和产物分布,但催化剂活性中心的分布形态,氧功能化程度和催化剂物理结构均对催化剂烯烃收率、反应活性产生了重大影响。www.anhuanchem.com
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